Особливості міграції тритію в зоні активного водообміну (на прикладі Київського сховища радіоактивних відходів)

Особливості міграції тритію в зоні активного водообміну (на прикладі Київського сховища радіоактивних відходів)

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

МІНІСТЕРСТВО УКРАЇНИ З ПИТАНЬ НАДЗВИЧАЙНИХ СИТУАЦІЙ ТА У СПРАВАХ ЗАХИСТУ НАСЕЛЕННЯ ВІД НАСЛІДКІВ ЧОРНОБИЛЬСЬКОЇ КАТАСТРОФИ

Інститут геохімії навколишнього середовища

УДК 550.42:546.11.027*3.3:628.388:574

.06.01 - екологічна безпека

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата геологічних наук

ОСОБЛИВОСТІ МІГРАЦІЇ ТРИТІЮ В ЗОНІ АКТИВНОГО ВОДООБМІНУ

(НА ПРИКЛАДІ КИЇВСЬКОГО СХОВИЩА РАДІОАКТИВНИХ ВІДХОДІВ)

ДІКАРЄВ Олександр Олександрович

Київ-2010

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України

Науковий керівник: доктор геологічних наук Долін Віктор Володимирович Інститут геохімії, навколишнього середовища НАН та МНС України завідувач відділу

Офіційні опоненти:

доктор геолого-мінералогічних наук, професор Коржнев Михайло Миколайович Київський національний університет ім. Тараса Шевченка професор

доктор геолого-мінералогічних наук, професор Хрущов Дмитро Павлович, Інститут геологічних наук НАН України ст. науковий співробітник

Захист відбудеться 19 жовтня 2010 р. о 14:00 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.192.01 Інституту геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України, 03680, м. Київ-142, пр. Палладіна, 34.

З дисертацією можна ознайомитись в бібліотеці Інституту геохімії, мінералогії та рудоутворення НАН України, 03680, м. Київ-142, пр. Палладіна, 34а.

Автореферат розіслано 30 серпня 2010 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Д 26.192.01 кандидат геологічних наук Жебровська К.І .

ВСТУП

Актуальність теми.

Впровадження ядерних технологій веде до надходження легких радіоактивних ізотопів у навколишнє середовище, що негативно впливає на екологічні показники та безпеку життєдіяльності. Наразі кількість техногенного тритію у біосфері на порядок перевищує обсяги, накопичені з природних джерел. Розвиток ядерної енергетики призведе до значного зростання емісії тритію у біосферу: утворення тритію в термоядерному реакторі на 1 ГВт виробленої електроенергії у межах порядку відповідає загальному вмістові у біосфері.

Як показав міжнародний досвід, зберігання тритієвих відходів у приповерхневих сховищах радіоактивних відходів з низьким ступенем герметизації призводить до значного витоку тритію у навколишнє середовище. Унаслідок комунальної радіаційної аварії на Київському сховищі радіоактивних відходів (КДМСК) відбувається забруднення атмосфери, підземних водоносних горизонтів та екосистем понад допустимі концентрації, що визначає ризики для населення м. Києва. З іншого боку санітарно-захисна зона (СЗЗ) КДМСК стала унікальною територією для вивчення шляхів та динаміки атмо-, гідро- і біогеоміграції тритію.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами.

Дисертаційна робота виконувалась у відповідності до плану науково-дослідних робіт Інституту геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України за темами:

«Біогеохімія техногенних ізотопів водню» (2006-2010 рр.). ДР№ 0106U000428; «Оцінка впливу потенційно небезпечних об’єктів на навколишнє середовище та визначення основних чинників природно-техногенної небезпеки» (2007-2011 рр.) ДР№ 0107U002694; «Ізотопна ідентифікація екосистем за радіовуглецем, тритієм, та радоном в зоні впливу радіаційно небезпечних об’єктів» (2007-2008 рр.) ДР№ 0107U005478.

Мета і задачі дослідження.

Метою роботи є визначення закономірностей атмогеоміграції, гідрогеоміграції та біогеоміграції тритію внаслідок комунальної радіаційної аварії на сховищах РАВ КДМСК УкрДО «Радон».

Для досягнення мети роботи поставлено наступні задачі:

.        Визначення закономірностей поширення тритію у приземному шарі атмосфери внаслідок емісії парогазової суміші з аварійних сховищ РАВ.

.        Вивчення та прогнозування еволюції радіогідрогеохімічної аномалії тритієвого забруднення водоносного горизонту верхньочетвертинних еолово-делювіальних відкладів.

.        Визначення розподілу органічно зв’язаного тритію (ОЗТ) у лісових екосистемах СЗЗ КДМСК.

.        Оцінка тритієвого забруднення навколишнього середовища в зоні впливу радіаційної аварії на сховищах №№ 5, 6, 7 Київського ДМСК.

.        Оцінка небезпеки тритієвого забруднення атмосфери та підземних водоносних горизонтів для населення в зоні впливу аварійного сховища радіоактивних відходів.

Район дослідження - промисловий майданчик та санітарно-захисна зона Київського державного міжобласного спеціального комбінату Українського державного об’єднання «Радон» (КДМСК УкрДО «Радон»).

Об’єкт дослідження - процеси міграції та розподілу тритію в атмосфері, екосистемах, зоні аерації та підземних водах зони активного водообміну (ЗАВ) внаслідок його емісії з аварійного сховища.

Предмет дослідження - водні та органічно зв’язані форми тритію в атмосфері, біотичних та абіотичних складових лісових екосистем, зоні гіпергенезу та підземних водах ЗАВ в межах району досліджень.

Методи дослідження - радіохімічний, радіоспектрометричний, хіміко-аналітичні, статистичні, емпіричні та моніторингові методи, математичне моделювання, геоінформаційні.

Наукова новизна одержаних результатів

Вперше визначено закономірності атмогеоміграції, гідрогеоміграції та біогеоміграції тритію в умовах комунальної аварії на сховищі радіоактивних відходів. Вперше оцінено запаси тритієвого забруднення у геологічному середовищі та компонентах лісової екосистеми.

Новизна роботи визначається основними науковими положеннями:

1)   Закономірності атмогеоміграції тритію описуються двохекспоненційними залежностями. Константа лінійного поширення тритієвого забруднення атмосфери в межах дії техногенних бар’єрів становить 0,5±0,2 м ^-1 . Константа лінійного поширення тритієвого забруднення атмосфери за межами техногенного бар’єру варіює в межах 2,9×10^-3 - 4,6×10^-2, що визначається рельєфом території та типом атмохімічної активності біогеоценозу.

2)   Формування гідрогеоінфільтраційного потоку описується експоненційними залежностями динаміки тритієвих концентрацій у воді верхньочетвертинного-верхньоеоценового водоносного горизонту. Закономірності просторового поширення аномалії тритієвого забруднення верхньочетвертинного-верхньоеоценового водоносного горизонту підлягають лінійним залежностям, що визначається будовою та гідродинамічними властивостями. Вихід геоінфільтраційного потоку з концентрацією тритію понад допустимі нормативи в зону розвантаження очікується протягом 2012-2015 років.

3)   Процеси біогеоміграції тритію визначаються швидкістю водообміну в зоні гіпергенезу. Закономірності накопичення органічно зв’язаного тритію в рослинності лісових екосистем визначається характером живлення та відстанню від джерела забруднення. Вміст органічно зв’язаного тритію в тканинах водних рослин прямо пропорційно пов'язаний з тритієвим забрудненням середовища їх існування.

Обґрунтованість і достовірність наукових положень, висновків і рекомендацій. В основу оброблення власних експериментальних даних та результатів 18-річних спостережень інших організацій за вмістом тритію в об’єктах навколишнього середовища покладено аналітичні моделі поширення ³Н в атмосфері і підземних водоносних горизонтах, які ґрунтуються на термодинамічних залежностях. Загалом у роботі використано близько 300 власних аналітичних вимірювань та 2000 - з інших джерел. Для просторової інтерпретації експериментальних даних застосовано сучасний аналітичний модуль Spatial Analyst ArcGIS 9.2. Прогнозні значення вмісту тритію в атмосфері при проведенні експериментального вилучення відходів з аварійних сховищ (жовтень 2008 р.) підтверджено прямими атмосферними вимірюваннями двох організацій.

Наукове значення роботи. Робота спрямована на вирішення проблеми атмо-, гідро-, біогеоміграції техногенних ізотопів водню та екологічно безпечного зберігання радіоактивних відходів у перспективі розвитку ядерної енергетики. Розбіжності екологічно безпечних концентрацій тритію у питній воді за експериментально-розрахунковими даними та нормативними документами різних країн сягають 600 000 разів. Накопичення органічно зв’язаного тритію водними рослинами не відповідає механізму переважної біоасиміляції легких ізотопів, виробленому в процесі біологічної еволюції.

Практичне значення одержаних результатів.

Результати роботи покладено в основу прогнозу поширення радіогідрогеохімічної та атмосферної аномалій тритієвого забруднення в зоні впливу КДМСК УкрДО «Радон», класифікації радіаційної аварії, визначення екологічної безпеки в процесі зберігання, виймання та перезахоронення радіоактивних відходів з аварійних сховищ. Обґрунтовано недооцінювання радіоекологічної складової тритієвої небезпеки в Україні та необхідність перегляду тритієвих нормативів (Рішення Національної комісії з радіаційного захисту населення України при Верховній Раді України від 6.02.2009 р., протокол № 1).

Особистий внесок здобувача

Основні результати дисертаційної роботи отримані автором особисто, починаючи від аналізу літератури, участі у польових роботах, підготовці лічильних форм тритію та завершуючи систематизацією та інтерпретацією отриманих даних, аналізом і публікацією результатів.

Постановка задачі досліджень, трактування результатів та обговорення висновків дисертаційної роботи проводилися спільно з науковим керівником - доктором геологічних наук, завідувачем відділу біогеохімії Доліним Віктором Володимировичем.

Апробація результатів дисертації. Публікації

Результати дисертаційної роботи доповідались на: Четвертій міжнародній конференції студентів, магістрів та аспірантів «Сучасні проблеми екології» (Житомир, 2007); третьому міжнародному симпозіумі «Биокосные взаимодействия: жизнь и камень» (Санкт-Петербург, 2007); 8-й Міжнародній науковій конференції «Моніторинг небезпечних геологічних процесів та екологічного стану середовища» (Київ, 2007); конференції молодих вчених „Сучасні проблеми геологічних наук”, присвяченій 65-й річниці від дня заснування геологічного факультету Київського університету (Київ, 2009); 6-та Міжнародна науково-практичнаконференція: «Екологія та освіта:Актуальні проблеми збереження та використання природних ресурсів» (Черкаси, 2009).

Публікації. Матеріали дисертації опубліковано у 10 наукових працях, у тому числі: 6 - у матеріалах і тезах конференцій, 4 - статті у фахових виданнях.

Структура та обсяг роботи Дисертація повним обсягом 188 с. Складається зі вступу, чотирьох розділів і висновків. У дисертації міститься 30 таблиць, 58 рисунків. Список використаних джерел містить 128 найменувань.

Автор щиро вдячний науковому керівнику доктору геолого-мінералогічних наук Доліну В.В. за наукові консультації і підтримку на всіх етапах підготовки дисертаційної роботи. Автор також висловлює подяку співробітникам ІГНС НАН та МНС України: Бобкову В.М., Орлову О.О., Пушкарьову О.В., Іщуку О.О., Шраменку І.Ф., Скрипкіну В.В., Ковалюху М.М., Стеценку Д.О. за допомогу у проведенні досліджень, цінні поради і наукові консультації; молодшому науковому співробітнику Інституту математики НАНУ Войтенку С.П. та співробітникам Інституту проблем реєстрації інформації НАНУ Риженку А.А. та Дікарєву М.О. за підтримку і допомогу у обробці аналітичних даних.

Основний зміст роботи

У РОЗДІЛІ 1 «Тритій. Властивості, поширення у природі, джерела надходження у навколишне середовище» наведено літературний огляд робіт присвячених проблемі поширення тритію у навколишньому середовищі. Розглянуто фізичні та хімічні властивості тритію, особливості впливу на живі організми, джерела утворення тритію. Наведено огляд галузей застосування тритію, методів очистки виробничих викидів та зберігання тритію, фізико-географічні чинники поширення тритієвого забруднення. Розглянуто проблему безпечних концентрацій тритію у питній воді та атмосферному повітрі, проаналізовано міжнародний досвід щодо нормування тритію.

Безпечні концентрації тритію у воді, розраховані автором за даними офіційних публікацій та рекомендацій Європейських органів стандартизації, відрізняються на 5 порядків. Розрахунок безпечної концентрації за експериментальними даними М.І. Балонова (1993) становить 7,8×10⁶ Бк×дм^-3. Виходячи з принципу ALARA i CERCLA (ризик одного летального випадку раку на мільйон населення) з урахуванням коефіцієнтів ризику за офіційною публікацією Агентства із захисту навколишнього середовища США (U.S. ЕРА 402-R-99-001, 1999), безпечною є концентрація 14 Бк×дм^-3. Норматив, розрахований виходячи з рекомендацій EUROATOM (директива 96/29) та ВООЗ (2004) становить 7610 Бк×дм^-3.

У зв’язку з неузгодженістю офіційних даних щодо безпечних концентрацій тритію у питній воді, значною мірою розрізняються і тритієві нормативи, встановлені у різних країнах світу. Директивою ЄС (COUNCIL DIRECTIVE 98/83/EC) рекомендовано індикативний норматив вмісту тритію у питній воді 100 Бк×дм^-3. Наразі у всіх країнах ЄС, за винятком Фінляндії, цей норматив встановлено для питної води.

У Канаді і Росії діючі нормативи (7000 та 7700 Бк×дм^-3 відповідно) встановлено виходячи з рекомендацій ВООЗ та ЄВРОАТОМ.

Найвищий у світі норматив встановлено в Австралії - 78 000 Бк×дм^-3.

Виходячи з величини коефіцієнтів ризику раку діючий в Україні норматив 30 000 Бк×дм^-3 відповідає ризику 1447 випадків летального раку та 2100 випадків захворювання раком на 1 мільйон населення.

Розрахунки щодо регламентації вмісту тритію в атмосферному повітрі і повітрі робочої зони показали, що діючі в Україні нормативи втричі жорсткіші, ніж розраховані за рекомендаціями ЄВРОАТОМ, навіть виходячи з концепції формування дози 10 % від ефективної дози для одного елемента від одного джерела опромінення, а також у 30-90 разів нижчі за європейські та американські нормативи.

У РОЗДІЛІ 2 „МЕТОДИ ДОСЛІДЖЕНЬ вмісту ТРИТІЮ В ОБ’ЄКТАХ навколишнього природного середовища” описано методики пробовідбирання, пробопідготовки, виділення лічильної форми органічно зв’язаного і водних форм тритію.

Відбирання проб повітря відбувалось шляхом поглинання атмосферної вологи на твердий сорбент, у об’ємі рідкого сорбенту та виморожування рідким азотом. У якості оптимального, найбільш економічного методу застосовувалося поглинання атмосферної вологи прожареним хлоридом кальцію з наступним виділенням лічильної форми при нагріванні в лабораторних умовах.

Відбирання проб снігу проведено після встановлення стійкого снігового покрову з тривалою експозицією його за низьких температур. Відбирання проб снігу проводилося безпосередньо на території проммайданчика та у санітарній зоні КДМСК УкрДО «Радон».

Відбирання проб деревини проводилося на двох експериментальних ділянках з північного та з південного боку від сховищ радіоактивних відходів. Модельні дерева розділяли по висоті на три частини і з кожної з них відбирали зразки кори, деревини із стовбура, гілок тонких та товстих, однорічних пагонів та листя. Відібрані зразки запаковувалися в целофанові пакети і доставлялися у лабораторію для проведення подальшої їх підготовки до аналізу. Майданчики відбирання проб ґрунту розміщувалися безпосередньо біля місць відбору проб деревини. Із стінки шурфа совком, виготовленим з нержавіючої сталі, площею 500 см² відбиралися шари ґрунту товщиною 2 см до глибини 30 см.

У РОЗДІЛІ 3 «Ландшафтно-Геохімічна ХАРАКТЕРИСТИКА РАЙОНУ ДОСЛІДЖЕННЯ» наведено загальну геологічну характеристику місцевості, ландшафтну структуру, відомості про геологічну будову осадових порід, характеристику процесів масоперенесення та балансу речовин при водній міграції. Наведено опис рослинності санітарно-захисної зони КДМСК. Наведено коротку інженерно-технічну характеристику КДМСК УкрДО „Радон”.

Територія Київського сховища радіоактивних загальною площею 160,2 га знаходиться на південно-східній околиці м. Києва. Київський ДМСК розташовано в межах ділянки змішаного листяного лісу загальною площею більше 50 га.

В геоморфологічному відношенні місцевість розташована в межах ерозійно-акумулятивної лесової рівнини (Київське плато). Рельєф поверхні хвилястий, розчленований короткими і широкими балками, схили яких задерновані і заліснені. Уклони рельєфу на більшій частині території становлять 5-15°. Для місцевості характерна площинна ерозія, у зв’язку з чим на західній окраїні санітарно захисної зони, схили балок місцями порізані ярами. Безпосередньо майданчик КДМСК розташовано на куполовидному піднятті рельєфу, що є місцевою вододільною ділянкою.

Ландшафтна структура району КДМСК визначає формування достатньо інтенсивного перенесення речовин з поверхневим стоком на відкритих та розораних ділянках, з їх акумуляцією у водозбірних пониженнях та на пролювіально-делювіальних шлейфах. Еволюція ландшафтів та системи землекористування за останнє десятиріччя не виключає ймовірності локального зародження зсувних процесів. Баланс речовин, у тому числі техногенних забруднень, задіяних у водній міграції в структурних одиницях Хотівського ландшафту, формується в умовах переваги поверхневого масоперенесення над процесами інфільтрації та вертикальної міграції.

Геологічну будову складають четвертинні алювіальні, верхньочетвертинні утворення, відклади полтавської свити середнього міоцену, київських і бучацьких свит еоцену.

Водоносний комплекс верхньочетвертинного-верхньоеоценового горизонтів поряд з атмосферними опадами є одним з основних джерел живлення напірного бучацького водоносного горизонту, що залягає нижче, який використовується для централізованого водопостачання. Розділювальним водоносним шаром між цими горизонтами є товща київських мергельних глин. Винятком є долина р. Дніпро, де глини розмиті, тому бучацький горизонт тут не захищений від поверхневого забруднення на відміну від водороздільних і схилових областей.

На КДМСК УкрДО «Радон» відходи, що містять тритій, зберігаються у рідкій та твердій фазі. Найбільша кількість тритію (на 2009 р. становила 1,9×10¹⁵) зберігається в твердій фазі в ємностях для збереження твердих радіаційних відходів (ТРВ) № 5, 6 та 7.

У РОЗІДІЛІ 4 «ЗАКОНОМІРНОСТІ РОЗПОДІЛУ ТРИТІЮ У НАВКОЛИШНЬОМУ ПРИРОДНОМУ СЕРЕДОВИЩІ ЗОНИ ВПЛИВУ КИЇВСЬКОГО СХОВИЩА РАДІОАКТИВНИХ ВІДХОДІВ» наведено результати досліджень забруднення повітря у межах укриття над сховищами та в атмосферному повітрі СЗЗ ПЗРВ. Досліджено еволюцію радіогідрогеохімічної аномалії тритієвого забруднення підземних вод. Розглянуто розподіл тритію у ґрунтовому профілі та вертикальний розподіл у деревині. Розраховано кількість тритію, що надійшла у навколишнє середовище протягом експлуатації КДМСК.

Формування тритієвої аномалії у приземному шарі атмосферного повітрі. Дані щодо забруднення снігового покриву, як тимчасового депо частини тритієвих викидів, можуть виступати основою для реконструкції та прогнозування техногенного навантаження на навколишнє природне середовище в зонах впливу об’єктів підвищеної небезпеки та урбанізованих територій в цілому. За цими даними було розраховано щільність тритієвого забруднення території проммайданчика та санітарно-захисної зони внаслідок викидів в атмосферу зі сховищ КДМСК УкрДО «Радон» (рис. 2). Основним напрямком поширення тритієвого забруднення атмосфери є північний. В цьому напрямку за р. Віта та окружною дорогою розташовано с. Пирогів. Забруднення території в межах проммайданчика київського сховища радіоактивних відходів внаслідок викиду зі сховища в атмосферу сягає 1600 кБк×м^-2×рік^-1 і вище, за межами проммайданчика в західному та південному напрямках - не перевищує 200, в східному - становить 200-400, в північному - сягає 800.

Розрахований засобами крідінгового аналізу викид тритію в атмосферу зі сховищ КДМСК оцінюється у (0,24 -3,8)×10¹¹ Бк×рік^-1, що на порядок перевищує викид з ядерного реактора ВВЕР ((0,7-3,3)×10¹⁰ Бк×МВт(ел.)^-1×рік^-1).

За даними прямих атмосферних вимірювань (2007-2008 рр.) питома активність тритію в атмосферній волозі перевищує фонові показники більш, як у 10 разів. Найвищі концентрації тритію в атмосферній волозі виявлено в північному напрямку від сховища, де на відстані 15-20 м від сховищ фонові показники перевищено у 15 000 разів.

Рис. 2. Карта тритієвого забруднення сніжного покриву

Рис.3. Карта тритієвого забруднення атмосферного повітря

З віддаленням від сховища вміст тритію в пробах атмосферної вологи знижується. На віддалі 50 м в північному напрямку виявлено перевищення фонових значень у 1000-5000 разів. Безпосередньо біля житлового сектора фонові концентрації перевищено у 20-30 разів. Водночас в районі розташування житлових будинків концентрація тритію в атмосферному повітрі в 30-60 разів менше за .

Отримані результати проаналізовано геостатистичними засобами з використанням програми ArcGIS 9. Поширення тритієвого забруднення має чітко виражений північний напрям, що визначається низкою природних та техногенних чинників (рис. 3).

Поширення тритієвого забруднення атмосферного повітря в секторі південно-східний - північно-західний напрямки описується двохекспонеційними залежностями виду :

де А - тритієве забруднення атмосферного повітря, Бк×м^-3 на відстані l, м від джерела забруднення; коефіцієнт а - максимальне забруднення атмосферного повітря над сховищами всередині захисного ангару, Бк×м^-3; коефіцієнт b - забруднення атмосферного повітря за межею техногенного бар’єру, Бк×м^-3, k₁, k₂ - константи лінійного поширення забруднення у межах та поза техногенного бар’єру, м^-1. За параметрами поширення забруднення атмосферного повітря можна виділити 2 основних сектори - східний та північний (табл. 1).

Таблиця 1. Параметри поширення тритієвого забруднення атмосферного повітря

У східному секторі - в напрямку розташування робочих місць персоналу категорії Б (рис. 4а) та жилих будинків населення категорії В (рис. 4б) - у радіусі 30 м від джерела забруднення відбувається швидке зниження тритієвого забруднення атмосферного повітря до безпечних концентрацій внаслідок дії техногенного бар’єру (захисний ангар не має вентиляційних отворів у цьому напрямку). В межах 30 м у цьому секторі відбувається зниження концентрації тритію в атмосфері на чотири порядки (в (0,8-1,9)×10⁴ разів). За межами техногенного бар’єру зниження концентрації тритію в атмосферному повітрі відбувається досить повільно, співвідношення лінійних констант швидкості зниження тритієвого забруднення становить 2 порядки ((0,9-1,6)×10²). Невелике зниження концентрацій тритію в атмосферному повітрі східного сектора за межами техногенного бар’єра визначається будовою рельєфу поверхні - пологий схил.

 а

 б

в

г

Рис. 4. Поширення тритієвого забруднення атмосферного повітря за профілями: а) південно-східний; б) північно-східний; в) північний; г) північно-західний.

У північному секторі - в напрямку розташування с. Пирогів - зниження концентрації тритію в атмосферному повітрі на техногенному бар’єрі становить 20-40 разів. У цьому напрямку розташовано вентиляційні отвори зі сховища. Подальше падіння концентрації з відстанню на порядок більше, ніж у східному секторі унаслідок дії природних бар’єрів (рис. 4в,г) - крутий схил та щільне покриття грабового лісу зумовлює високі значення другої лінійної константи швидкості (0,0426±10%).

Формування радіогідрогеохімічної тритієвої аномалії у верхньочетвертинному-верхньоеоценовому водоносному горизонті. На початку 90-х рр. у воді спостережних свердловин було виявлено підвищення вмісту тритію понад діючий в Україні норматив, зумовлене гідрогеофільтраційним потоком тритієвої води внаслідок розгерметизації сховищ. Поверхня водотривкого горизонту під сховищами РАВ на глибині 17-24 м має незначне куполовидне підняття з переважним нахилом в бік струмка, що забезпечує слабонапірний водотік у верхньочетвертинному водоносному горизонті та його розвантаження в правому борті долини і далі в ручай. Відстань від проекції сховищ на рівень водотривкого горизонту до найближчого місця розвантаження становить близько 300 м.

У загальній структурі гідрогеофільтраційного потоку тритію простежується 2 головні напрямки - на північний схід і південний захід. Співставлення планових розмірів радіогідрогеохімічних аномалій, визначених для різних років моніторингу, дає можливість зробити однозначний висновок про стійку динаміку збільшення інфільтраційного потоку тритію із сховищ РАВ. Про це свідчить також структура приросту вмісту тритію в підземних водах з 1993 до 2008 року. Наразі фронт аномалії у контурі  вже вийшов за межі проммайданчика Київського сховища радіоактивних відходів та поширюється у північно-західному та південно-східному напрямках в бік зони розгрузки (рис 5). Прогнозна оцінка розширення площі та довжини аномалії, розрахованих засобами ГІС, свідчить про можливість виходу геоінфільтраційного потоку НТО з концентрацією тритію вище 30000 Бк×дм-3 в зону розвантаження через 6-10 років (рис. 6).

Рис. 5. Гідрогеохімічна аномалія тритієвого забруднення підземних вод: а - станом на 01.01.1994 р., б - 01.01.2007; точками показано розташування спостережних свердловин

Експоненційне моделювання динаміки концентрації тритію у воді спостережних свердловин (рис. 7) було покладено в основу ретроспективного аналізу (рис. 8), результати якого свідчать про початок надходження тритію зі сховищ у навколишнє середовище практично відразу після початку експлуатації. Звідси випливає висновок про непридатність бетонних сховищ для зберігання твердих тритієвих відходів.

Розподіл органічно зв’язаного тритію у лісових екосистемах. Аналіз розподілу органічно зв’язаного тритію (ОЗТ) у грунтовому профілі свідчить про наявність низки геохімічних бар’єрів на шляху тритієвого забруднення. Розподіл ОЗТ практично рівномірний до глибини 18 см з невеликою тенденцією до акумуляції у верхньому 5-6 см шарі. На границі переходу гумусово-елювіального в елювіальний горизонт на глибині 18-20 см спостерігається акумуляція ОЗТ до 130 Бк×м^-2 (6 Бк×кг^-1). Далі спостерігається спадання концентрацій до глибини 30 см, де фіксується значно потужніший акумулятивний бар’єр, що відповідає переходу пилувато-піщаного елювіального у глинистий ілювіальний горизонт (рис. 9).

Аналіз розподілу ОЗТ між органами дерев лісових грабового лісу і березового гаю в межах проммайданчика та СЗЗ КДМСК дає підстави для висновку щодо основних шляхів біологічного поглинання тритію. З віддаленням від джерела викиду (екосистема грабового лісу, рис. 9) зростає роль атмосферного живлення, що визначає збільшення концентрації ОЗТ у верхній частині дерева. У березовому гаю за 20 м від джерела викиду спостерігається акумуляція ОЗТ в нижній частині дерева, що свідчить про провідну роль кореневого надходження тритію (рис. 10). Концентрація ОЗТ у різних органах дерева варіює від 15 до 71 Бк/кг сухої біомаси і також залежить від висоти відбирання.

Міграція тритію в лісових екосистемах визначається водними формами. У загальному балансовому розподілі в екосистемі на частку ОЗТ припадає лише 2 %, по 1 % - на ОЗТ деревини і ґрунту (рис. 11).

Для водних біосистем досліджено вміст ОЗТ у типових для півдня України видах. Вміст органічно зв’язаного тритію в рослинних тканинах прямо пропорційно пов’язаний з тритієвим забрудненням середовища їх існування. Особливу небезпеку являє заміщення атому протію в молекулах 8 незамінних та 2 умовно замінних амінокислот, які не синтезуються у живих організмах, а надходять до організму тварин лише через трофічні ланцюги.

На основі експериментальних даних щодо багаторічної динаміки вмісту тритію в атмосфері, геологічному середовищі зони аерації, підземних водах та розподілу в екосистемах СЗЗ КДМСК автором оцінено загальну емісію тритію в навколишнє середовище протягом експлуатації сховищ в умовах радіаційної аварії. Наразі за межами бетонних сховищ знаходиться близько 0,5 % (9×10¹² Бк) тритію від вмісту у тілі захоронення, в т.ч.: викиди в атмосферу за 20 років становлять близько 0,21 % (4×10¹² Бк ), у верхньочетвертинний-верхньоеоценовий водоносний горизонт надійшло близько 0,21 % (4×10¹² Бк), запас в геологічному середовищі зони аерації до підземних вод становить близько 0,016 % (3×10¹¹ Бк), в екосистемах, включаючи область ризосфери, - близько 0,004 % (7×10¹⁰ Бк).

Висновки

. У дисертації наведено узагальнення результатів експериментальних досліджень поширення та міграції тритію в атмосфері, зоні аерації, підземних водах та екосистемах у зоні впливу аварійного сховища радіоактивних відходів. Оцінено розміри емісії тритію протягом експлуатації сховища РАВ і його розподіл у геологічному середовищі та компонентах екосистем. Розроблено рекомендації щодо перегляду тритієвих нормативів в Україні.

. Поширення тритієвого забруднення атмосфери в межах СЗЗ КДМСК УкрДО “Радон” має чітко виражений північний напрямок, що визначається низкою природних та техногенних чинників: наявність та конструкція захисних споруд, напрямок вітру та вологість повітря, будова рельєфу та тип біогеоценозу. Закономірності поширення тритієвого забруднення атмосфери підлягають двохекспоненційним залежностям. Дія техногенного бар’єру виявляється у зниженні забруднення атмосферного повітря на 4 порядки у східному секторі та у 20-40 разів - у північному секторі зони впливу аварійного сховища. Швидкість поширення тритієвого забруднення атмосфери за межами техногенного бар’єру у північному секторі в 10 разів менша, ніж у східному, що визначається ландшафтними чинниками.

.Викид тритію в атмосферу зі сховищ КДМСК УкрДО “Радон” на порядок перевищує викид з ядерного реактора ВВЕР при виробництві 1 МВт електроенергії. В період штатної експлуатації сховища РАВ в умовах комунальної аварії не виявлено загрози для населення від тритієвого забруднення атмосфери. Збільшення емісії тритію внаслідок проведення робіт щодо виймання та транспортування відходів з аварійних сховищ може призвести до локального поширення забруднення атмосферного повітря понад допустимі рівні за межі проммайданчика.

. Прогнозна оцінка розширення площі та довжини аномалії забруднення підземних вод, що сформувалася протягом штатної експлуатації сховищ РАВ, свідчить про можливість виходу геоінфільтраційного потоку НТО з концентрацією тритію понад допустимі рівні в зону розгрузки в 2012-2015 роках. На основі ретроспективного аналізу еволюції тритієвого забруднення підземних вод встановлено, що надходження тритію у навколишнє середовище почалося відразу після початку функціонування сховищ. Цей факт вказує на необхідність перегляду концепції поводження з твердими тритієвими відходами.

. Розподіл органічно зв’язаного тритію в деревині визначається переважаючим шляхом надходження забруднювача до живої речовини: при наближенні до джерела викиду переважає кореневе надходження тритію, з віддаленням - кореневе живлення врівноважується поглинанням тритію з атмосферної емісії. У зоні ризосфери відзначається два геохімічних акумулятивних бар’єра, найпотужнішим з яких є перехід з елювіального до ілювіального горизонтів ґрунтового профілю

Емісія тритію протягом експлуатації КДМСК ДК УДО “Радон» становить близько 0,5 % від вмісту в тілі захоронення: викиди в атмосферу - 0,21 % (4×10¹² Бк), в підземні води - 0,21 % (4×10¹² Бк), запас у зоні аерації до рівня підземних вод - 0,016 % (3×10¹¹ Бк), в екосистемах - 0,004 % (7×10¹⁰ Бк).

. Безпечні концентрації тритію у питній воді за даними офіційних публікацій, рекомендацій та нормативів для різних країн світу відрізняються в межах 5 порядків. Наразі діючий в Україні норматив відповідає ризику 1500 летальних випадків захворювання раком на один мільйон населення.

. Сучасний стан аварійних сховищ твердих радіоактивних відходів КДМСК ДК УДО «Радон» є екологічно стабільним та не являтиме загрози для життєдіяльності населення протягом найближчих 5 років за збереження сучасних умов експлуатації. У період розроблення та реалізації проекту щодо ліквідації сховища РАВ рекомендується посилити охоронний режим у північній частині санітарно-захисної зони з метою запобігання опромінення населення.

СПИСОК НАУКОВИХ ПРАЦЬ, ОПУБЛІКОВАНИХ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

1. Pushkarev A.V. Tritium distribution in soil-plant complexes in the vicinity of a waste repository / A.V. Pushkarev, A.A. Dikarev, R.A. Pushkareva // Abstracts. Advances in liquid scintillation spectrometry. - (Katowice, 17-21 October 2005). Katowice, 2005. - P. 62 (Зроблено узагальнюючі висновки про розподіл тритію у системі грунт-рослина).

2. Дікарєв О.О. Оценка тритиевого загрязнения в зоне влияния хранилища радиоактивных отходов / О.О.Дікарєв, В.В.Долін // Матер. 3-го Международного Симпозиума. «Биокосные взаимодесйтвия: жизнь и камень». - (Санк-Петербург, 26-29 июня 2007 г.). Санкт-Петербург 2007. - С.189-192. (Вивчено основні тенденції поширення тритієвого атмосферного забруднення).

3. Дікарєв О.О. Результати дослідження тритієвого забруднення сніжного покриву зони впливу сховища радіоактивних відходів / О.О.Дікарєв, В.В.Долін // Матеріали 4-ї міжнародної конференції студентів, магістрів та аспірантів: „Сучасні проблеми екології”. - (Житомир, 14-17 березня 2007 р.). - Житомир, 2007. - С.263-264. (Автором визначено потужність викиду тритію із сховищ КДМСК).

4. Долін В.В. Моніторинг радіогідрогеохімічної аномалії в зоні впливу КДМСК УКРДО „Радон”/ В.В. Долін, О.В. Пушкарьов, О.О. Дікарєв [та ін.] // Матер. 7-ї Міжнародної наукової конференції. „Моніторинг небезпечних геологічних процесів та екологічного стану середовища”. - ( Київ, 20-23 вересня 2007 р.). - Київ, 2007. - С .219-220 (Автором визначено закономірності розвитку гідро геохімічної аномалії тритієвого забруднення підземних вод, визначено швидкість зміни лінійних розмірів аномалії та час надходження фронту забруднення з концентраціями вище ГДК у зону розвантаження).

5. Дікарєв О.О. Тритієве забруднення деревостану зони впливу приповерхневого сховища РАВ/О.О. Дікарєв // Тези доповідей наукової конференції молодих вчених „ Сучасні проблеми геологічних наук” (Київ, 6-8 квітня 2009 р.). Київський національний університет геологічний факультет - 1 електронно оптичний диск (CD-ROM) (Автором визначено закономірності біогеохімічної міграції тритію у лісових екосистемах на прикладі заністарно-захисної зони КДМСК).

6. Дікарєв О.О. Особливості міграції тритію в зоні активного водообміну (на прикладі СЗЗ Київського ДМСК УкрДО «Радон»). / О.О. Дікарєв, В.В. Долін // Матеріали 6-го Міжнародної науково-практичної конференції: «Екологія та освіта: Актуальні проблеми збереження та використання природних ресурсів». - (Черкаси, 15-16 жовтня 2009 року). - Черкаси, 2009. - С. 173-175. (Автором узагальнено попередні дослідження, уточнено закономірності, визначено запаси тритію що надійшли в навколишнє середовище через аварію на КДМСК).

7. Тритій в річних кільцях дерев у зоні впливу сховищ радіоактивних відходів. / О.О.Дікарєв, В.В. Долін, В.В.Скрипкін [та ін.] // Доповіді НАН України, Київ, 2006. - №11.-С. 198-203. (Автором розглянуто питання розподілу органічно зв’язаного тритію у деревині і намічено напрямки подальшої дослідницької діяльності).

. Закономірності поширення тритієвого забруднення у підземних водах зони впливу сховища радіоактивних відходів / В.В.Долін, О.В. Пушкарьов, О.О. Дикарєв [ та ін.] // Вісник Київського Національного Університету імені Тараса Шевченка, Геологія.- Київ - 2007. - Випуск 44. - С. 72-77. (Автором визначено закономірності поширення забруднених тритієм підземних вод).

. Тритій у сніжному покриві зони впливу сховища радіоактивних відходів/ О.О. Дікарєв, О.О. Іщук, В.В. Долін [ та ін.] // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. - 2007. - випуск 14. - С. 92-99. (Автором визначено основний напрямок поширення тритієвого атмосферного забруднення від сховищ КДМСК, закладено основу для подальшого вивчення закономірностей поширення тритієвого атмосферного забруднення ).

. Долін В.В. Проблема тритієвих нормативів в Україні / В.В. Долін, Є.О. Яковлев, О.О. Дікарєв, [ та ін.]// Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. - 2007. - Випуск 15. - С.17-26. (Автором визначено закономірності поширення тритієвого забруднення підземних водоносних горизонтів у зоні впливу КДМСК, розглянуто та розраховано згідно міжнародним рекомендаціям безпечні рівні концентрації тритію у воді. На основі проведеної роботи до Комітету з радіаційного захисту населення при ВР України внесено пропозицію про перегляд українських норм стосовно ГДК тритію у воді).

АНОТАЦІЯ

тритій забруднення атмосфера аварійний

Дікарєв О.О. Особливості міграції тритію в зоні активного водообміну (на прикладі Київського сховища радіоактивних відходів). - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата геологічних наук зі спеціальності 21.06.01 - екологічна безпека. Інститут геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України. Київ, 2009.

Встановлено особливості міграції тритію в атмосфері, зоні аерації, підземних водах та розподіл у лісових екосистемах зони впливу київського сховища радіоактивних відходів. Оцінено запаси тритію в навколишньому середовищі унаслідок емісії з аварійних сховищ. Встановлено параметри атмогеоміграції водних форм тритію, що визначаються низкою техногенних і природних бар’єрів.

Досліджено динаміку формування радіогідрогеохімічної аномалії тритієвого забруднення підземних вод. Розроблено прогноз виходу фронту аномалії з концентрацією вище діючих в Україні нормативів у зону розвантаження. Проведено ретроспективний аналіз формування аномалії тритієвого забруднення верхньочетвертинного-верхньоеоценового водносного горизонту. Вивчено розподіл водних та органічно зв’язаних форм тритію у ґрунтовому профілі та деревинному ярусі лісових екосистем. Емісія тритію протягом експлуатації КДМСК ДК УкрДО “Радон» становить близько 0,5 % від вмісту в тілі захоронення. Розроблено та впроваджено рекомендації щодо перегляду тритієвих нормативів в Україні, безпечного ведення робіт при ліквідації аварійного сховища РАВ.

Ключові слова: тритій, сховище радіоактивних відходів, атмосфера, підземні води, екосистеми, забруднення, міграція.

Дикарев О.О. Особенности миграции трития в зоне активного водообмена ( на примере Киевского хранилища радиоактивных отходов). - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата геологических наук по специальности 21.06.01 - экологическая безопасность. Институт геохимии окружающей среды НАН и МЧС Украины.

В диссертации обобщены литературные данные по проблеме распространения трития в окружающей среде. Рассмотрены физико-химические свойства трития, особенности влияния на живые организмы, естественные и техногенные источники трития в биосфере. Приведен обзор областей использования трития, методов очистки производственных выбросов и хранения трития, физико-географические особенности распространения тритиевого загрязнения. Рассмотрена проблема безопасных концентраций трития в питьевой воде и атмосферном воздухе, проанализирован международный опыт относительно нормирования трития. Безопасные концентрации трития в воде, рассчитанные на основе официальных публикаций и рекомендаций международных органов стандартизации, различаются на 5 порядков. Действующий в настоящее время в Украине норматив более чем в 3 раза превышает рекомендованный европейскими органами стандартизации и соответствует 1500 случаям летального рака на 1 миллион населения.

Путем изучения тритиевого загрязнения снежного покрова и прямых атмосферных измерений установлены закономерности миграции водных форм трития в атмосфере зоны влияния киевского хранилища радиоактивных отходов. Параметры атмогеомиграции трития определяются экспоненциальными зависимостями с учетом действия ряда техногенных и естественных барьеров.

Исследована динамика формирования радиогидрогеохимической аномалии тритиевого загрязнения верхнечетвертичного-верхнеэоценового водносного горизонта. Установлены экспоненциальные зависимости динамики роста концентраций трития в воде наблюдательных скважин. В результате исследования ретроспективы формирования радиогидрогеохимической тритиевой аномалии, установлено, что выход трития за пределы биологической защиты хранилищ начался практически сразу после начала эксплуатации, что определяет необходимость пересмотра концепции хранения твердых тритиевых отходов. Пространственное распространение аномалии тритиевого загрязнения подземных вод описывается линейными зависимостями, что определяется строением и гидродинамическими свойствами подземного водоносного горизонта. В настоящее время фронт аномалии с концентрацией выше действующего в Украине норматива вышел за пределы промпощадки и в течение ближайшего десятилетия достигнет зоны разгрузки.

Исследовано распределение органически связанных форм трития по почвенному профилю и между органами деревьев лесных экосистем березового бора и грабового леса, типичных для санитарно-защитной зоны КГМСК ГК УГО «Радон». Биогеохимическая миграция трития определяется водными формами: в общем балансе лесной экосистемы лишь 2 % трития приходится на органически связанные формы: по 1 % - в почве и древесине. Накопление органически связанных форм трития на геохимических барьерах, соответствует распределению органических веществ по почвенному профилю. Распределение органически связанного трития по высоте дерева определяется характером питания: с удалением от источника корневое питание компенсируется поглощением водных форм из атмосферы, что ведет к выравниванию концентраций. Содержание органически связанного трития в тканях водных растений прямо пропорционально концентрации водных форм трития в среде их существования.

Общий выброс трития в окружающую среду из хранилищ КГМСК относительно запаса трития в хранилищах на 2009 год (1,9×10¹⁵ Бк), не превышает 0,5 %. Интегральный выброс в атмосферу и запас в подземных водах СЗЗ КГМСК составляет по 0,21%, в геологической среде зоны аэрации до уровня подземных вод - 0,016%, в экосистемах - 0,004%.

Результаты работы положено в основу прогноза эволюции радиогидрогеохимической аномалии тритиевого загрязнения подземных водоносных горизонтов в зоне влияния КГМСК ГК УГО „Радон”, классификации радиационной аварии, определения экологической безопасности в ходе хранения, изъятия и перезахоронения радиоактивных материалов из аварийных хранилищ. Обоснована необходимость пересмотра тритиевых нормативов в Украине.

Ключевые слова: тритий, хранилище радиоактивных отходов, атмосфера, подземные воды, экосистемы, загрязнение, миграция

Dikaryev O.O. The peculiarities of Tritium migration in zone of intensive water exchange (on example of Kyiv radioactive waste storage facility). - Manuscript.for the degree of Candidate of Geological sciences by specialty 21.06.01 - ecological safety. - Institute of Environmental Geochemistry, National Academy of Sciences of Ukraine, Kyiv, 2009.tritium migrations’ peculiarities in atmosphere, zone of intense water exchange, ground waters and distribution in forest ecosystem was estimated. Tritium’s deposits in zone of active water’s exchange on the territory of the Kyiv radioactive waste storage facility was calculated. The radiohydrogeochemical tritium anomaly’s evolution phases analysis has been carried out. The radiohydrogeochemical tritium anomaly’s formation retrospective analysis has been done. The tritium’s distribution in ground profile and woods vertical structure has been researched. The tritium deposits’ in form of free tissue water of wood and ground layers’ of aerated zone has been valuated. The tritium’s emission in course of Kyiv radioactive waste storage facility became 0,5 % of waste storage content: atmospheric release - 0,21 % (4×10¹² Bq), in underground water підземні води - 0,21 % (4×10¹² Bq), deposit in aerated zone to underground water’s level - 0,016 % (3×10¹¹ Bq), in ecosystems - 0,004 % (7×10¹⁰ Bq). Recommendation for new Tritium standards in Ukraine has been formulated.words: Tritium, radioactive waste facility, atmosphere, ground water, ecosystems, pollution, migration.